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团队与复旦大学、中山大学合作,开发了双氢键电解液用于高电压锂金属电池。相关成果发表在国际顶级期刊《Nature Communications》上,我校为第一完成单位,材料学院青年教师赵美男(在读博士生)和在读硕士生任开响、李亮、余琦为论文共同第一作者,姜智鹏资格教授、李永涛教授和复旦大学王飞教授为共同通讯作者。
高压锂金属电池的实际应用需要开发能够同时兼顾锂金属兼容性和氧化稳定性的新型电解质,这对传统的醚基电解液提出了重大挑战,其虽然对锂负极的稳定性较好但通常难以在高电压(>4 V)条件下运行。虽然传统的电解质工程策略(如高浓电解液和弱溶剂化电解液)已被广泛用于增强醚类电解液的氧化稳定性,但这些方法是通过改变体相溶剂化结构进而提升电解液的性能,这会显著降低电解液的离子电导率并且往往需要复杂的合成路线。
(醚基高电压电解质的设计原理)
(双氢键相互作用的表征)
为了解决这一难题,在线漫画
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团队创新性地提出了一种基于双氢键相互作用的电解质设计策略。通过在传统醚类电解质中引入微量的LiBH₄添加剂(仅0.05 M),成功构筑了双氢键电解液。BH₄⁻中的负电性H⁻能与醚类溶剂(DME)中活泼的Hᵟ⁺原子相互作用形成双氢键,从而弱化Li⁺–溶剂相互作用,加速Li⁺去溶剂化,并促进均匀锂沉积。同时,双氢键相互作用能在正极双电层处屏蔽DME的活泼Hᵟ⁺位点,从而显著抑制了溶剂的氧化分解。最终,该策略能使传统的醚类电解液的氧化稳定性扩展至5.54 V,且未牺牲离子电导率(>16 mS cm⁻¹/30 °C)。使用该电解质的锂金属全电池在4.5 V电压下表现出稳定的循环性能。该研究为高压醚基电解质设计提供了一条有前景的途径。
(双氢键电解液的电化学性能测试)
(双氢键相互作用在正极双电层中的作用机理研究)
该研究首次在电解液中引入双氢键相互作用,并通过调控原子间的相互作用实现在不显著影响电解液溶剂化结构的情况下直接优化电解液性能,为未来高性能电解液的开发提供了新的思路。
本研究工作得到国家自然科学基金(22308003、52471027)、安徽省教育厅自然科学基金杰出青年和优秀在线漫画
创新团队(2022AH020033、2022AH010025)等项目的支持。
论文链接://doi.org/10.1038/s41467-026-74013-z
(撰稿:顾京宇 姜智鹏 审核:赵何腹 李永涛)